Die Catskill Mountains befinden sich in den Countys Otsego, Delaware, Sullivan, Schoharie, Greene und Ulster, ein stark zerteilter Bereich des Allegheny-Plateaus, das an der Oberfläche aus Sandstein besteht.
Im Norden und Osten werden sie von den Tälern des Mohawk (Helderberg Mountains) und des Hudson begrenzt, die Berge entwässern vor allem in den Delaware River. Einige Gipfel erreichen Höhen über 1000 m, der höchste Berg ist mit 1277 m der Slide Mountain. Zirka 100.000 Hektar des Gebirges sind als Naturschutzgebiet ausgewiesen. Die Vegetation besteht aus gemischtem Laub- und Nadelwald. Stauseen wie Rondout, Downsville, Neversink und Ashokan stellen die Wasserversorgung von New York sicher.